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中国科大创制钝化多孔光管理结构，破解钙钛矿二极管发光与光伏的权衡难题

中国科学技术大学

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日前，中国科学技术大学徐集贤教授团队联合美国科罗拉多大学博尔德分校Michael D. McGehee教授团队，在钙钛矿光伏-发光二极管（PV-LED）双功能器件领域取得重要进展。研究团队提出了一种兼具界面钝化与光学调控功能的多孔嵌入式光管理结构e-Al₂O₃，成功破解了钙钛矿二极管中发光与光伏性能长期存在的互易性矛盾，实现了同一器件中高效太阳能电池与高效发光二极管性能的协同突破。相关成果以“Passivated porous light-management structure resolves emission-photovoltaic trade-off in thick perovskite diodes”为题，于3月27日在线发表于期刊《焦耳》（Joule）。

根据细致平衡原理，光伏器件与发光器件在效率极限上存在互易性关系：电致发光外量子效率直接决定了其可达到的最大开路电压与光电转换效率。换言之，逼近辐射极限的高效光伏电池必然同时也是高效的发光二极管。这一基本物理认知，为通过提升器件发光效率来突破光伏效率瓶颈提供了根本依据。在III-V族单晶半导体（如砷化镓）器件的发展历程中，互易性关系已得到验证——通过抑制非辐射复合、增强光子循环和光子提取，砷化镓光伏电池的功率转换效率与电致发光外量子效率同步接近理论极限。然而，在其他光电材料体系尤其是多晶材料体系中，如何同时实现高效发光与高效光伏转换，仍是亟待解决的关键问题。

金属卤化物钙钛矿具有优异的光吸收、发光和载流子输运特性，是当前高性能太阳能电池和发光二极管的重要半导体材料，为验证和拓展互易性关系提供了理想平台。然而，在同一器件中实现这一原理并非易事，尤其是在需要兼顾发光与光伏功能的厚膜钙钛矿二极管中。高性能钙钛矿LED通常依赖超薄或局部不连续的钙钛矿层以增强出光，而高性能太阳能电池则需要较厚且连续的吸收层以获得充分的光吸收和高电流输出，两类器件在结构设计上存在明显差异。此外，尽管光子循环已被证明是高辐射效率半导体逼近极限性能的重要机制，但在多晶厚膜钙钛矿器件中，如何在维持有效电荷传输的同时，通过结构设计协同提升光子循环与光子逃逸概率，仍然缺乏有效方案。

研究团队通过静电共组装策略，构建了表面钝化的低折射率多孔氧化铝微米岛结构，并将其嵌入器件的埋底界面。该结构在不影响电荷传输的前提下，同时实现了非辐射复合的抑制、光子逃逸的增强以及光子循环的利用，相关结论得到了理论与实验的双重验证，确认了其普遍性。基于这一结构设计，团队制备了厚度约为800 nm的钙钛矿二极管，在LED工作模式下实现了约31%的电致发光外量子效率，以及超过1200 W sr^-1m^-2的高辐亮度；此外，实现了低于带隙电压的驱动电压，使得电致发光的能量转换效率达到约32%。在光伏模式下，该器件的光电转换效率为27.3%，并获得26.7%的认证稳态效率，被美国国家可再生能源实验室的效率纪录表收录。该结构也使得器件在PV和LED两种模式下的工况稳定性都得到显著增强。该工作首次在GaAs以外的光电材料中实现了高效的PV和LED双功能器件验证，证明了“非辐射复合抑制—光子逃逸增强—光子循环利用”协同增效理论模型的有效性，为钙钛矿光电器件同时逼近电致发光与光伏转换的辐射极限提供了新的思路与设计原则。

中国科学技术大学化学与材料科学学院研究生毛凯天和蔡逢春为论文共同第一作者。中国科学技术大学徐集贤教授和美国科罗拉多大学博尔德分校Michael D. McGehee教授为通讯作者，中国科学技术大学樊逢佳教授为本论文的合作者。中国科学技术大学为论文的第一单位。本项目得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、教育部青年教师科研创新能力支持项目等基金资助。感谢国家同步辐射实验室、上海光源同步辐射以及中国科学技术大学物理科学仪器中心提供的实验平台支持。