新材料学院肖荫果团队在《自然·通讯》发表研究成果：原位中子和电子显微方法揭示富锂锰基正极材料结构失效机制
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富锂锰基正极材料（LRM）因其特有的阴离子氧化还原反应而具有高比容量，被视为下一代锂离子电池最具潜力的正极材料之一。然而在实际应用中，该材料仍存在首圈循环不可逆性显著、持续容量与电压衰减等问题，同时高截止电压会诱发阴离子氧化、氧释放、Li/TM迁移及界面副反应等一系列内生结构失稳的级联过程。针对以上问题，北京大学深圳研究生院新材料学院肖荫果长聘副教授团队在富锂锰基层状正极材料研究中取得系列创新成果，包括：构建强配体界面（Advanced Functional Materials，34（2024）2314528）、表面结构梯度重构（Energy Storage Materials，76（2025）104104）、径向结构设计（Small，21（2025）2502469）、调控轨道杂化（Angewandte Chemie International Edition，64（2025）e202501777）。尽管前期工作已证明通过表界面重构与形貌工程可有效优化LRM的结构和性能，但对其容量及电压衰减的根本退化机制仍缺乏深入认知，这表明LRM失效机理研究必须同时关注“界面反应”与“体相微结构动态演变”。此外，传统工作多聚焦于半电池体系，对全电池工作条件下体相结构的跨尺度实时演化路径仍缺乏系统性实验证据。
论文截图
近日，肖荫果团队联合德国于利希研究中心在国际知名期刊Nature Communications上发表了题为“Twinning mediated intralayer frustration governs structural degradation in layered Li-rich oxide cathode”的研究论文。该工作创新性地采用原位工况中子衍射与扫描透射电子显微镜多尺度关联分析方法，揭示了石墨||LRM软包全电池工况下LRM氧化物的微观结构退化机制。该组合手段不仅实现了实时相分数/特征结构参数解析，还能在大视场范围内进行取向、缺陷与应变分布映射。研究发现，初始LRM颗粒呈现部分有序的类Li2MnO3固溶体相，并存在多种取向结构畴与平面缺陷。随循环进行，在不可逆Li+层间迁移与过渡金属层内重排驱动下，材料逐渐从有序单斜相逐步转变为无序菱方相。尤其是在首次完全充电后，形成了层间类孪晶结构和局部层内阻挫。随着循环次数增加，层内阻挫进一步演变为颗粒内部沿{012}孪晶界的颗粒内部孔洞微结构，最终破坏层状框架并阻碍Li+扩散。与传统理论将容量/电压衰减归因于宏观相变不同，本研究首次揭示“孪晶介导的层内挫折向孔洞化缺陷演进”是富锂正极性能衰退的决定性因素。
相演化过程及纳米级缺陷形成过程示意图
肖荫果及德国于利希研究中心研究员金磊为共同通讯作者，深圳研究生院新材料学院中德交流博士后杨婷婷和2025届博士毕业生杨茂林为共同第一作者。该工作获得国家重点研发计划“大科学装置前沿研究”重点专项课题、欧盟RIANA项目、国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金重大研究计划项目、广东省基础与应用基础研究基金重点项目和东莞松山湖大科学装置（散裂中子源）开放课题的资助。
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