环境学院胡敏团队在《自然·通讯》发文揭示非协调的人为源减排促进中国特大城市中大气新粒子增长过程
近十年来，我国大气颗粒物污染治理成效显著，但仍面临浓度下降趋缓、二次污染贡献加大的挑战。在此背景下，颗粒物污染深入治理面临的关键科学问题之一是厘清大气中新粒子生成过程驱动的二次颗粒物生成机制，明确人为源前体物变化对新粒子生成过程的影响。
北京大学环境科学与工程学院胡敏教授团队在《自然·通讯》（Nature Communications）上发表题为“Ongoing uncoordinated anthropogenic emission abatement promotes atmospheric new particle growth in a Chinese megacity”的研究成果，揭示了我国空气质量改善背景下，北京城市大气中人为源挥发性有机物（AVOCs）和氮氧化物（NOx）浓度的非协调降低引起了低挥发性含氧有机物（OOMs）浓度升高，驱动了近年来新粒子增长速率的升高，限制了颗粒物质量浓度（如PM2.5）的进一步降低；提出重点减排人为源芳香烃类VOCs以降低新粒子增长速率的颗粒物污染精准化治理策略。
研究团队前期工作揭示了新粒子致霾作用近年来有上升趋势（GRL, 2021. EP, 2022.JGR-A, 2023），本研究为这一现象提供了分子层面的机制解释。研究基于北京大学城市大气环境超级观测站（PKUERS）2017—2021年秋季的长期综合大气观测数据，首先揭示了北京城区新粒子增长速率随人为源前体物浓度低（图1a）而升高的变化趋势（图1b），明确了增长速率升高是新粒子致霾愈加显著的主要驱动因素。
图1. 2017—2021年气态污染物浓度与新粒子增长速率年际变化特征。a. AVOCs和NOx浓度呈显著降低趋势，SO2浓度、反映区域大气氧化性水平的Ox浓度（Ox= O3+NO2）、凝结汇CS相对较为稳定。b. 新粒子增长速率GR呈显著升高趋势
研究进一步应用气态有机分子测量技术、气态分子和颗粒物动力学模型，证实了低挥发性OOMs是驱动新粒子增长速率长期变化的关键组分（图2a）。结合加强观测数据综合分析和文献数据比对分析，多证据表明了AVOCs和NOx浓度的非协调降低是驱动近年来新粒子增长速率升高的核心机制：尽管AVOCs浓度降低使得OOMs总浓度降低（图2b—c、图3a、图3c），但NOx浓度的同步降低却显著提高了其中低挥发性OOMs的占比和绝对浓度（图2b—c、图3b、图3d），进而推动了新粒子增长速率的升高。
图2. 不同挥发性OOMs对新粒子增长速率GR的贡献及其浓度的年际对比。a. 低挥发性OOMs（log10(C*)≤-2）对GR占主导贡献。b—c. 2018年（数据取自Qiao et al., ES&T, 2021研究）和2021年秋季气态硫酸及不同挥发性OOMs浓度比较结果，相较于2018年秋季，2021年秋季OOMs总浓度显著降低，而低挥发性OOMs浓度反而升高
图3. a、b. 2021年秋季观测结果表明，AVOCs浓度降低可使各挥发性OOMs浓度降低，而NOx浓度降低可使低挥发性OOMs浓度占比fcon升高。c、d. 由文献数据比对分析结果可知，2021年秋季OOMs总浓度偏离浓度-温度曲线反映了AVOCs浓度降低的影响，而OOMs较高的nOeff（可反映fcon水平）对应着较低的NOx浓度
为综合评估AVOCs和NOx浓度变化对低挥发性OOMs浓度和新粒子增长速率的影响，研究建立了串联三者的参数化方案（图4）；同时，基于OOMs来源解析结果，指出优先控制AVOCs中的芳香烃是调控新粒子增长速率以进一步减轻颗粒物污染的重要策略。该研究阐明了协调减排策略对空气质量持续改善的重要作用，为实施精准化的颗粒物污染防治提供了科学依据。
图4. 由参数化方案计算得到的不同AVOCs和NOx浓度条件下的（a）低挥发性OOMs浓度和（b）新粒子增长速率GR。相较于2018年秋季，2021年秋季AVOCs和NOx浓度均有所降低，但低挥发性OOMs浓度和GR反而升高（染色所示）
该项研究得到了国家重点研发计划（2022YFC3701000）、国家自然科学基金创新群体（22221004）、国家自然科学基金青年基金（42305103）和国家重点研发计划（2022YFE0135000）资助。胡敏为论文通讯作者，环境科学与工程学院2019级博士研究生汤丽姿与2022级博士研究生冯泽玉为论文共同第一作者。
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(1) Lizi Tang#, Dongjie Shang#, Xin Fang, Zhijun Wu, Yanting Qiu, Shiyi Chen, Xin Li, Limin Zeng, Song Guo, Min Hu*, More Significant Impacts from New Particle Formation on Haze Formation During COVID-19 Lockdown. Geophysical Research Letters, 2021. 48(8).
(2) Dongjie Shang#, Lizi Tang#, Xin Fang, Lifan Wang, Suding Yang, Zhijun Wu, Shiyi Chen, Xin Li, Limin Zeng, Song Guo, Min Hu*, Variations in Source Contributions of Particle Number Concentration under Long-term Emission Control in Winter of Urban Beijing. Environmental Pollution, 2022.304.
(3) Dongjie Shang, Min Hu*, Lizi Tang, Xin Fang, Shiyi Chen, Limin Zeng, Song Guo, Yuanhang Zhang, Zhijun Wu, New Particle Formation Occurrence in the Urban Atmosphere of Beijing During 2013—2020. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2023. 128(9).
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